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    Experimental and modelling study of adsorption and diffusion of hexavalent chromium in zeolitic imidazolate framework-11
    (Taylor and Francis, 2025) Lamari, Rachid; Benotmane, Bénamar; Megherbi, Hamza; Brahmi, Aghilas; Djaoui, Souad; Trari, Mohamed
    In this study, Zeolitic Imidazolate Framework-11 (ZIF-11) was successfully synthesised at room temperature and characterised by XRD, SEM/EDAX, TGA/DSC, FTIR, and CO₂ adsorption techniques. The material exhibited high crystallinity, well-defined morphology, a thermal stability up to 350 °C, low synthesis cost, and the possibility of scaling up production. Motivated by these favourable properties, ZIF-11 was investigated as an adsorbent for the removal of (Formula presented.) from aqueous solutions. Optimal adsorption conditions were found to be a pH 2, a stirring speed of 400 rpm, a contact time of 70 min and a 20 mg dose of ZIF-11 for 50 mL of (Formula presented.) solution. Thermodynamic studies indicated that the adsorption process is spontaneous and endothermic. Kinetic analysis showed that the adsorption follows the pseudo-second-order model, suggesting chemisorption as the dominant mechanism. Isotherm modelling using Langmuir and Freundlich equations confirmed a uniform distribution of (Formula presented.) species on the ZIF-11 surface. The maximum adsorption capacity of ZIF-11 was found to be 10.61 mg/g, surpassing many reported adsorbents. These findings demonstrate that ZIF-11 is a highly promising material for the (Formula presented.) removal from water. Its excellent adsorption capacity, thermal stability, and ease of synthesis highlight its potential for practical applications in water treatment and environmental remediation.
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    Removal of methyl orange from aqueous solution using zeolitic imidazolate framework-11 : adsorption isotherms, kinetics and error analysis
    (Iranian Institute of Research and Development in Chemical Industries, 2023) Lamari, Rachid; Benotmane, Benamar; Mostefa, Farida
    Dyes, which are increasingly harmful to human health and ecology, are an environmental concern and their removal from wastewater is extremely required. It is also important for researchers to find relevant techniques to process these types of pollutants. This study examines the use of the synthesized imidazolate zeolite frameworks-11 (ZIF-11) by stirring method for the Methyl Orange (MO) dye removal from an aqueous solution. Scanning electron microscopy, thermogravimetry, X-ray diffraction, and Fourier transform infrared spectroscopy, were used for the analysis of ZIF-11 particles, which exhibited highly porous, irregular, and heterogeneous shapes and variable sizes. The MO removal was assessed by batch adsorption with ZIF-11 particles as adsorbent, whose efficiency was achieved at pH=8, stirring speed of 600 rpm, for a contact time of 40min, and a dosage of 800mg/L of MO solution. The thermodynamic and kinetic analysis of the MO adsorption process was achieved successfully with the pseudo-second-order kinetic model as well as Langmuir and Temkin isotherms, indicating the feasibility and spontaneity of the uniform distribution of MO molecules on the active sites of ZIF-11 particles. The calculated maximum adsorption capacity of MO on ZIF-11 particles was 178.57 mg/g, which is indicative of the potential adsorptive properties of the synthesized ZIF-11 for MO dyes
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    Synthèse de matériaux moléculaires poreux de type Zeolitic Imidazolate Frameworks (ZIFs) :application en catalyse et en adsorption
    (Université M'Hamed Bougara Boumerdès : Faculté de Technologie, 2024) Lamari, Rachid; Benotmane, Benamar(Directeur de thèse)
    Les " Zeolitic Imidazolate Frameworks - ZIFs " sont des matériaux moléculaires poreux cristallins, topologiquement isomorphes aux zéolithes, se composent de métaux de transition divalents de coordinence tétraédrique, tels que le zinc ou le cobalt, liés entre eux par des ligands imidazolates. Grâce à leur grande diversité structurelle, tant au niveau de la taille que de la géométrie des pores, à leur remarquable stabilité thermique et chimique, de nombreuses applications prometteuses sont en train d'être élaborées, notamment en séparation membranaire, en adsorption et dans les applications électrochimiques. Dans ce travail, nous avons synthétisé le ZIF-11 par réaction de l'acétate de zinc dihydraté dissout dans un mélange de méthanol et de toluène avec le benzimidazole dissout dans un mélange de méthanol et d'ammoniaque pour l'utiliser en adsorption de colorants et d'ions de métaux lourds. Le résultat est une poudre blanche constituée de grains fins et durs et dont la caractérisation morphologique au MEB et physicochimique par DRX et ATG-DSC a montré des particules avec des formes, irrégulières et inhomogènes et une taille variable, une cristallinité et une stabilité thermique élevées. La stabilité thermique et chimique de ce matériau a été mise en évidence par des spectres infrarouges montrant les principaux groupes fonctionnels des anneaux de benzimidazole et les liaisons avec les atomes de zinc qui constituent sa structure. Une procédure expérimentale a été menée pour étudier l'adsorption en solutions aqueuses de vert de bromocrésol (VBC), de méthylorange (MO) et d'ions de chrome VI (Cr VI) par le ZIF-11 synthétisé. Les différents paramètres liés au processus d'adsorption ont été déterminés pour chaque substance, à savoir, le pH, la concentration initiale et la température de la solution, le point de charge nulle, le dosage du ZIF-11, le temps de contact et la vitesse d'agitation. Les taux d'élimination les plus élevés de VBC, de MO et de Cr (VI) ont été atteints, 89 %, 82% et 56.7% respectivement. Les isothermes d'adsorption de VBC et de MO ont été parfaitement corrélés aux modèles de Langmuir et Temkin avec une capacité d'adsorption maximale de 150 mg.g-1pour le VBC et 178,57 mg.g-1 pour le MO. Alors que l'isotherme d'adsorption du Cr VI a été bien ajustée aux modèles de Langmuir et de Freundlich avec une capacité d'adsorption maximale de 10,61 mg.g-1. L'adsorption en solution aqueuse de ces substances s'est produite une seule couche sur une surface hétérogène de ZIF-11. L'analyse des modèles de cinétique d'adsorption relatifs aux trois substances étudiées a montré l'adaptation des modèles de diffusion intraparticulaire de Boyd et de Weber mettant en évidence un processus en deux étapes. La première étape est contrôlée par la diffusion externe et implique 70% et 98% de la capacité d'adsorption maximale pour le VBC et le MO respectivement. Les valeurs des paramètres énergétiques relatifs à l'élimination de VBC, de MO et des ions Cr VI correspondent à une adsorption est physique, spontanée et endothermique. Au vu de ces résultats, les mécanismes probables mis en jeu dans le processus d'adsorption, à un pH basique, implique des interactions physiques de type ? - ? et anion - ? entre les cycles aromatiques des molécules de VBC ou de MO d'une part et de ZIF-11 d'autre part. Pour l'adsorption du Cr VI, les interactions électrostatiques peuvent se produire entre les charges positives du ZIF-11 et les ions HCrO_4^- se trouvant en abondance à un pH acide voisin de 2, où la charge globale du ZIF-11 est négative. La comparaison des capacités d'adsorption maximales avec celles d'autres adsorbants révèlent des performances prometteuses, pour l'utilisation du ZIF-11 en adsorption de colorants.
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    Zeolite imidazolate framework-11 for efficient removal of Bromocresol Green in aqueous solution, isotherm kinetics, and thermodynamic studies
    (2021) Lamari, Rachid; Benotmane, Bénamar; Mezali, Samira
    * Corresponding author.1944-3994/1944-3986 © 2021 Desalination Publications. All rights reserved.Desalination and Water Treatment www.deswater.comdoi: 10.5004/dwt.2021.27183224 (2021) 407–420JuneZeolite imidazolate framework-11 for efficient removal of Bromocresol Green in aqueous solution, isotherm kinetics, and thermodynamic studiesRachid Lamaria,*, Bénamar Benotmanea, Samira MezalibaURMPE, M’Hamed Bougara University, Boumerdes 35000, Algeria, Tel. +213 662044327/213 659010318; emails: r.lamari@univ-boumerdes.dz (R. Lamari), b.benotmane@univ-boumerdes.dz (B. Benotmane) bFaculty of Sciences, Chemical Department, M‘Hamed Bougara University, Boumerdes 35000, Algeria, Tel. +213 553726873; email: s.mezali@univ-boumerdes.dzReceived 16 May 2020; Accepted 19 February 2021abstractIn this study, zeolitic imidazolate framework (ZIF-11) type was synthesized by stirring method and used for the removal of Bromocresol Green (BCG) from aqueous solutions. For this purpose, the ZIF-11 particles were analysed by X-ray diffraction, scanning electron microscope, Fourier-transform infrared spectroscopy, thermogravimetric analysis, and differential scanning calorimetry. In batch experiments, the effective BCG adsorption parameters onto ZIF-11 particles were exam-ined. Based on the characterization results, the synthesized ZIF-11 showed a highly porous, irreg-ular, and inhomogeneous shapes and crystals with varying sizes as well as high thermal stability. The adsorption results indicated that the highest BCG removal (89%) was obtained when the solu-tion pH, the stirring speed, the contact time, and the temperature were adjusted to 6.8, 400rpm,30min, and 298K, respectively. The adsorption data fitted well to Langmuir and Temkin mod-els with maximum adsorption capacity of 150mg/g.The adsorption kinetics was compatible with the pseudo-second-order and the intraparticle diffusion models. Indeed, BCG molecules instanta-neously adsorbed on the external surface of ZIF-11 particles and gradually diffused within theirs pores. The negative value of free energy change and positive values of enthalpy and entropy changes showed the feasibility, randomness, and endothermicity of the BCG adsorption process, which was found to be physicochemical based